daigai

Well-Known Member
Link tải luận văn miễn phí cho ae Kết Nối
Tổng hợp vật liệu nanocomposite trên cơ sở Graphene Aerogel để hấp phụ, quang phân hủy chất màu hữu cơ trong nước
CHƯƠNG 1 TỔNG QUAN
1.1. Tính cấp thiết
Hiện nay, công nghiệp dệt nhuộm đang được tập trung phát triển do hiệu quả
kinh tế mang lại. Tuy nhiên, sau quá trình dệt nhuộm, chất màu hữu cơ bị
thất thoát khoảng 50% [1,2]. Theo đó, tình trạng ô nhiễm nguồn nước bởi
chất màu hữu cơ trong thuốc nhuộm cũng tăng lên và ngày càng nghiêm trọng.
Vì vậy, ô nhiễm chất màu hữu cơ trong nước là vấn đề cần được quan tâm
nghiên cứu xử lý. Hiện nay, phương pháp hấp phụ và quang phân hủy được
đánh giá là có hiệu quả cao trong xử lý ô nhiễm chất màu hữu cơ, thân thiện
môi trường, có khả năng thu hồi, và tái sử dụng [3]. Trong đó, phương pháp
quang phân hủy có khả năng loại bỏ chất màu trong nước triệt để và hạn chế được
ô nhiễm thứ cấp. Tuy nhiên, hiệu suất quang phân hủy phụ thuộc vào loại vật liệu
được sử dụng. Do đó, nghiên cứu vật liệu quang phân hủy có vai trò quan trọng
đối với phương pháp này. Chất màu hữu cơ methylen xanh (methylene blue –
MB) và metyl cam (methyl orange – MO) là hai loại chất màu tương ứng đại diện
cho nhóm cation và anion được sử dụng để khảo sát dung lượng hấp phụ và
hiệu suất quang phân hủy của vật liệu được nghiên cứu. Chất màu hữu cơ MB,
MO có thể được hấp phụ bằng một số vật liệu truyền thống như zeolite, silica
gel, và mốt số vật liệu có nguồn gốc cacbon như graphite, carbon hoạt tính, v.v.
Tuy nhiên, hiệu suất xử lý chất màu của những loại vật liệu truyền thống
không cao, hiệu quả thu hồi, và tái sử dụng thấp. Hiện nay, graphene (Gr) và
dẫn xuất của graphene là vật liệu phù hợp trong lĩnh vực hấp phụ. Gr là vật liệu
có cấu trúc tấm nano hai chiều (2D), hệ thống liên hợp π−, và tính linh động
điện tử cao [4]. Gr thường được sử dụng ở dạng graphene oxide (GO) hoặc
graphene oxide dạng khử (rGO) có các nhóm chức chứa oxy, khả năng phân tán
tốt trong nước, và tạo liên kết với các phân tử khác [5]. Ngoài ra, rGO có
khả năng lắp ráp thành khối graphene aerogel (GA) thông qua tương tác π–π,
liên kết tĩnh điện, liên kết hydro, và liên kết Van der Wall. Cấu trúc khối xốp
giúp tăng diện tích bề mặt riêng, tăng hiệu suất loại bỏ chất màu, đồng thời dễ
thu hồi, và tái sử dụng. Tuy nhiên, khả năng loại bỏ các chất màu thông qua
cơ chế hấp phụ là không triệt để. Do đó, trong luận án này, phương pháp hấp phụ2
và quang phân hủy được kết hợp để hướng đến xử lý chất màu hữu cơ trong nước.
Một số vật liệu thường được sử dụng để quang phân hủy chất màu hữu cơ như
oxit kim loại (TiO2, ZnO, WO3, và Fe2O3) và các sunfua kim loại (CdS, ZnS,
WS2, và MoS2). Tuy nhiên, các sunfua kim loại và oxit sắt dễ bị ăn mòn trong
quá trình tham gia phản ứng. Trong khi đó, TiO2 có khả năng ổn định hóa học
cao, giá thành thấp, và thân thiện với môi trường nên được nghiên cứu rộng rãi
[6]. Tuy nhiên, TiO2 có năng lượng vùng cấm lớn (3,0 – 3,2 eV) chỉ
hấp thu ánh sáng UV (chiếm 5% ánh sáng mặt trời) và tái tổ hợp nhanh các
cặp e– – h+ đã hạn chế ứng dụng của vật liệu này vào thực tế [6]. Việc phát triển
vật liệu nanocomposite nhằm khắc phục hạn chế của TiO2 là cần thiết để
cải thiện hiệu suất quang phân hủy MB, MO, tăng khả năng thu hồi và
tái sử dụng. Vật liệu nanocomposite TiO2 trên cơ sở GA (TiGA) được quan tâm
nghiên cứu, các tấm rGO có cấu trúc khuyết tật và diện tích bề mặt riêng lớn giúp
tăng vị trí tâm hoạt động và khả năng tương tác với chất màu hữu cơ.
Qua đó, hiệu suất quang phân hủy chất màu hữu cơ tăng. Tuy nhiên, vật liệu
TiGA còn giới hạn khả năng quang phân hủy chất màu ở vùng ánh sáng khả kiến.
Để giải quyết vấn đề này, nano bạc (Ag) được sử dụng để pha tạp trong cấu trúc
TiGA nhằm mở rộng vùng thu nhận ánh sáng nhờ hiệu ứng cộng hưởng plasmon
bề mặt [7,8]. Ngoài ra, nano Ag trên bề mặt TiO2 có thể tạo thành hàng rào cản
Schottky, hoạt động như chất lưu trữ điện tử, ức chế tái tổ hợp e– – h+ [9,10].
Vì vậy, vật liệu nanocomposite Ag-TiO2 trên cơ sở GA (ATGA) nhằm nâng cao
hiệu suất quang phân hủy đối với chất màu hữu cơ và mở rộng khả năng thu nhận
ánh sáng vùng khả kiến.
Trên cơ sở đó, luận án được thực hiện với tiêu đề là “Tổng hợp vật liệu
nanocomposite trên cơ sở graphene aerogel để hấp phụ, quang phân hủy
chất màu hữu cơ trong nước” nhằm nâng cao hiệu quả quang phân hủy
chất màu hữu cơ và mở rộng vùng ánh sáng sử dụng của vật liệu trên cơ sở GA.
1.2. Mục tiêu nghiên cứu
1.2.1. Mục tiêu tổng quát
Tổng hợp thành công ba loại vật liệu (GA, TiGA, và ATGA) có dung lượng
hấp phụ và hiệu suất quang phân hủy cao đối với chất màu hữu cơ (MB, MO).
Ket-noi.com kho tai lieu mien phi Ket-noi.com kho tai lieu mien phi3
1.2.2. Mục tiêu cụ thể
➢ Xác định điều kiện tổng hợp và đặc trưng của vật liệu GA. Đưa ra
ảnh hưởng của các yếu tố đến dung lượng hấp phụ của vật liệu. Kết luận
về khả năng thu hồi, tái sử dụng, và đề xuất cơ chế hấp phụ chất màu
hữu cơ của vật liệu.
➢ Xác định điều kiện tổng hợp và đặc trưng của vật liệu TiGA và ATGA.
Đưa ra ảnh hưởng của các yếu tố đến khả năng quang phân hủy của hai
loại vật liệu này. Kết luận về khả năng thu hồi, tái sử dụng, và đề xuất
cơ chế quang phân hủy của hai vật liệu này đối với chất màu hữu cơ.
➢ Tìm được vật liệu phù hợp cũng như điều kiện thích hợp để hấp phụ và
quang phân hủy chất màu hữu cơ dưới ánh sáng khả kiến.
1.3. Nội dung nghiên cứu
Luận án bao gồm ba nội dung chính sau:
Nội dung 1. Nghiên cứu về vật liệu GA
1.1. Khảo sát ảnh hưởng của điều kiện tổng hợp đến đặc trưng của vật liệu GA;
1.2. Khảo sát ảnh hưởng các yếu tố đến dung lượng hấp phụ của vật liệu
GA phù hợp;
1.3. Khảo sát khả năng thu hồi và tái sử dụng của vật liệu GA phù hợp;
1.4. Nghiên cứu cơ chế hấp phụ MB, MO của vật liệu GA phù hợp.
Nội dung 2. Nghiên cứu về vật liệu TiGA
2.1. Khảo sát ảnh hưởng phương pháp và điều kiện tổng hợp đến hiệu suất
quang phân hủy của vật liệu TiGA;
2.2. Phân tích đặc trưng của vật liệu TiGA phù hợp;
2.3. Khảo sát ảnh hưởng các yếu tố đến hiệu suất quang phân hủy của vật liệu
TiGA phù hợp;
2.4. Khảo sát khả năng thu hồi và tái sử dụng của vật liệu TiGA phù hợp;
2.5. Nghiên cứu cơ chế quang phân hủy MB, MO của vật liệu TiGA phù hợp.4
Nội dung 3. Nghiên cứu về vật liệu ATGA
3.1. Khảo sát ảnh hưởng điều kiện tổng hợp đến hiệu suất quang phân hủy của
vật liệu ATGA;
3.2. Phân tích đặc trưng của vật liệu ATGA phù hợp;
3.3. Khảo sát ảnh hưởng riêng lẻ và đồng thời các yếu tố đến hiệu suất quang
phân hủy của vật liệu ATGA phù hợp;
3.4. Khảo sát khả năng thu hồi tái sử dụng của vật liệu ATGA phù hợp;
3.4. Nghiên cứu cơ chế quang phân hủy MB, MO của vật liệu ATGA phù hợp.
1.4. Ý nghĩa của luận án
Nghiên cứu tổng hợp vật liệu nanocomposite là hướng nghiên cứu tiềm năng,
kết hợp những ưu điểm giúp khắc phục hạn chế của từng vật liệu riêng lẻ.
Trong luận án này, kết quả nghiên cứu tổng hợp, ứng dụng phân hủy chất màu
hữu cơ MB, MO trong nước của vật liệu GA, TiGA, và ATGA được đưa ra với
số liệu đầy đủ, khoa học, và có độ tin cậy. Khả năng hấp phụ chất màu MB, MO
của GA cũng được khảo sát thông qua dung lượng hấp phụ. Bên cạnh đó,
động học của quá trình hấp phụ và mô hình đẳng nhiệt hấp phụ cũng được
đánh giá. Đối với vật liệu TiGA, ảnh hưởng của phương pháp tổng hợp và
điều kiện tổng hợp (thể tích ethylendiamine (EDA), TIP, nhiệt độ, và thời gian
khử) đến hiệu suất quang phân hủy MB, MO cũng được khảo sát để đưa ra điều
kiện phù hợp. Đồng thời, ảnh hưởng các yếu tố quang phân hủy (lượng vật liệu,
nồng độ chất màu, và pH) đến hiệu suất quang phân hủy của vật liệu TiGA
phù hợp cũng được khảo sát bằng phương pháp luân phiên từng biến. Vật liệu
ATGA phù hợp tìm được dựa trên ảnh hưởng của điều kiện tổng hợp (thể tích
EDA, tỷ lệ thể tích TIP:AgNO3, nhiệt độ, và thời gian khử) đến hiệu suất
quang phân hủy MB, MO. Bên cạnh đó, ảnh hưởng các yếu tố (khoảng cách
chiếu sáng, pH, thời gian hấp phụ, thời gian quang phân hủy, nồng độ chất màu,
và lượng vật liệu) đến hiệu suất quang phân hủy của vật liệu ATGA phù hợp
cũng được khảo sát bằng phương pháp bề mặt đáp ứng, thiết kế thí nghiệm theo
mô hình Plackett − Burman và Box − Behnken. Ngoài ra, nghiên cứu cơ chế
hấp phụ, quang phân hủy, và khả năng thu hồi và tái sử dụng của vật liệu cũng
được khảo sát với các số liệu cụ thể. Các kết quả nghiên cứu của luận án là tiền
Ket-noi.com kho tai lieu mien phi Ket-noi.com kho tai lieu mien phi5
đề cho hướng nghiên cứu tiếp theo về xử lý chất ô nhiễm trong môi trường nước
bằng phương pháp hấp phụ kết hợp quang phân hủy.
1.5. Đóng góp của luận án
Trong luận án này, ba quy trình tổng hợp vật liệu GA, TiGA, và ATGA với
điều kiện cụ thể đã được tìm ra. Vật liệu GA, TiGA, và ATGA có khả năng
thu hồi dễ dàng sau khi ly tâm và hiệu suất tái sử dụng cao là cơ sở để mở rộng
quy mô ứng dụng vào công nghiệp;
Kết quả nghiên cứu cơ chế hấp phụ và quang phân hủy MB, MO đưa ra
cái nhìn rõ hơn về quá trình hấp phụ của GA và quang phân hủy của TiGA và
ATGA. Từ đó, kết luận về cơ chế hấp phụ của vật liệu GA; cơ chế quang
phân hủy của vật liệu TiGA và ATGA đối với chất màu hữu cơ MB, MO để làm
cơ sở cho nghiên cứu tiếp theo về xử lý ô nhiễm hữu cơ trong môi trường nước.
1.6. Tính mới của luận án
Dựa trên khả năng hấp phụ tốt của GA và đặc tính quang phân hủy của TiO2,
vật liệu nanocomposite ATGA có sự đồng hiệp của ba yếu tố riêng lẻ (GA, TiO2,
và Ag). GA hấp phụ tốt và có độ linh động điện tử cao là điều kiện
thuận lợi để nâng cao hiệu suất quang phân hủy chất màu của TiO2.
Đồng thời, cấu trúc khối, xốp là yếu tố giúp khả năng thu hồi và tái sử dụng cao
mà các vật liệu nano riêng lẻ (GA, TiO2, và Ag) không thể có được. Các yếu tố
ảnh hưởng đến hiệu suất quang phân hủy MB, MO được khảo sát và yếu tố
ảnh hưởng nhiều nhất được quy hoạch thực nghiệm bằng phương pháp đáp ứng
bề mặt, thiết kế thí nghiệm theo mô hình Box − Behnken để đưa ra giá trị cụ thể
cho phản ứng quang phân hủy MB, MO của vật liệu ATGA đạt được hiệu suất
cao nhất. Các gốc tự do hình thành trong phản ứng quang phân hủy được
xác định là có ảnh hưởng đáng kể đến hiệu suất phân hủy chất màu MB, MO của
vật liệu TiGA và ATGA. Từ đó, cơ chế phân hủy chất màu MB, MO của vật liệu
TiGA và ATGA được đề xuất. Dựa trên cơ chế đó, cho thấy vai trò quan trọng
của việc nghiên cứu tổng hợp vật liệu nanocomposite khắc phục hạn chế của
vật liệu TiO2 ban đầu. Ngoài ra, cơ chế được đề xuất hướng đến mở rộng
ứng dụng của vật liệu TiGA và ATGA. Bên cạnh đó, vật liệu còn được khảo sát
khả năng phân hủy dưới điều kiện ánh sáng nhìn thấy đạt hiệu suất cao, cho thấy


CHƯƠNG 1. TỔNG QUAN
CHƯƠNG 2. THỰC NGHIỆM
CHƯƠNG 3. KẾT QUẢ VÀ BÀN LUẬN
CHƯƠNG 4. KẾT LUẬN

Link Download bản DOC
Do Drive thay đổi chính sách, nên một số link cũ yêu cầu duyệt download. các bạn chỉ cần làm theo hướng dẫn.
Password giải nén nếu cần: ket-noi.com | Bấm trực tiếp vào Link để tải:

 

Các chủ đề có liên quan khác

Top