Link tải luận văn miễn phí cho ae Kết Nối
Tổng hợp, nghiên cứu đặc trưng cấu trúc của vật liệu fe ti hydrotanxit và ứng dụng làm xúc tác xử lý metylen xanh trong môi trường nước
Mục lục ...............................................................................................................iii
Danh mục các từ viết tắt trong luận văn.............................................................. v
Danh mục các bảng............................................................................................. vi
Danh mục các hình ............................................................................................ vii
MỞ ĐẦU............................................................................................................. 1
Chƣơng 1: TỔNG QUAN.................................................................................. 2
1.1. Giới thiệu về vật liệu hydrotanxit................................................................. 2
1.1.1. Thành phần, cấu trúc của hydrotanxit ....................................................... 2
1.1.2. Ứng dụng của hydrotanxit ......................................................................... 3
1.2. Giới thiệu vật liệu Fe-Ti-hydrotanxit ........................................................... 3
1.2.1. Các phương pháp tổng hợp vật liệu........................................................... 3
1.2.2. Một số phương pháp tổng hợp vật liệu hydrotanxit cấy Fe ...................... 4
1.3. Giới thiệu về metylen xanh .......................................................................... 6
1.4. Các phương pháp xử lý nước thải dệt nhuộm .............................................. 8
1.4.1. Thành phần của nước thải dệt nhuộm ....................................................... 8
1.4.2. Thực trạng ô nhiễm của làng nghề dệt nhuộm ở Việt Nam và tác hại.... 10
1.4.3. Một số phương pháp xử lý nước thải dệt nhuộm ................................... 11
1.5. Tình hình nghiên cứu trong và ngoài nước liên quan tới vật liệu Fe-Tihidrotanxit.......................................................................................................... 14
Chƣơng 2: THỰC NGHIỆM .......................................................................... 15
2.1. Hóa chất - dụng cụ...................................................................................... 15
2.1.1. Hóa chất................................................................................................... 15
2.1.2. Dụng cụ.................................................................................................... 15
2.2. Tổng hợp vật liệu xúc tác ........................................................................... 15
2.3. Các phương pháp nghiên cứu đặc trưng cấu trúc vật liệu.......................... 16
2.3.1. Phương pháp nhiễu xạ tia X (XRD) ........................................................ 16
2.3.2. Phương pháp hiển vi điện tử truyền qua TEM ..................................... 17
2.3.3. Phương pháp đ ng nhiệt hấp phụ-giải hấp phụ nitơ BET .................... 17
2.3.4. Phương pháp phổ hấp thụ mẫu rắn UV-Vis DRS)................................. 18
2.4. Khảo sát khả năng hấp phụ và phân hủy MB trên các mẫu vật liệu
tổng hợp ............................................................................................................ 18
2.4.1. Xây dựng đường chuẩn xác định nồng độ MB trong nước theo
phương pháp phổ hấp thụ phân tử UV-Vis ....................................................... 18
2.4.2. Khảo sát khả năng hấp phụ, phân hủy MB của các vật liệu tổng hợp .... 19
Chƣơng 3: KẾT QUẢ VÀ THẢO LUẬN...................................................... 23
3.1. Đặc trưng cấu trúc vật liệu xúc tác............................................................. 23
3.2. Ảnh TEM của các mẫu vật liệu tổng hợp................................................... 24
3.3. Kết quả phân tích đường đ ng nhiệt hấp phụ/giải hấp phụ nitơ BET
của các mẫu vật liệu tổng hợp ........................................................................... 25
3.4. Kết quả phổ UV-Vis DRS của các mẫu vật liệu tổng hợp ......................... 26
3.2. Kết quả khảo sát khả năng phân hủy MB trên các mẫu vật liệu tổng hợp ....... 27
3.2.1. Kết quả khảo sát khả năng hấp phụ MB của các vật liệu trong bóng tối........ 27
3.2.2. Kết quả khảo sát khả năng phân hủy MB trên các mẫu vật liệu tổng
hợp dưới ánh sáng LED..................................................................................... 31
3.2.3. Kết quả khảo sát khả năng xử lý nước thải làng nghề dệt nhuộm chiếu cói.. 35
KẾT LUẬN VÀ KIẾN NGHỊ......................................................................... 39
DANH MỤC CÔNG TRÌNH KHOA HỌC CỦA TÁC GIẢ LIÊN
QUAN ĐẾN LUẬN VĂN................................................................................ 41
TÀI LIỆU THAM KHẢO............................................................................... 42
PHỤ LỤC
MỞ ĐẦU
Môi trường nước ở Việt Nam đang bị ô nhiễm nghiêm trọng. Có nhiều
nguyên nhân gây ô nhiễm môi trường nước, trong đó có nước thải của các cơ
sở dệt nhuộm. Nếu nước thải dệt nhuộm phát thải từ các cơ sở sản xuất tiếp tục
không được xử lý và được thải trực tiếp ra môi trường sẽ gây ra những tác động
tiêu cực tới môi trường và sức khỏe con người. Vì vậy, yêu cầu đặt ra là chúng
ta phải có những giải pháp để khắc phục hậu quả trên.
Trong những năm gần đây, các hệ vật liệu trên cơ sở hydrotanxit đang
được nhiều nhà nghiên cứu trong và ngoài nước quan tâm. Từ các vật liệu cấu
trúc bruxit, người ta đã tổng hợp được nhiều loại vật liệu hydroxit kép, trong đó
có hydrotanxit. Các vật liệu hydrotanxit được biến tính để đáp ứng các yêu cầu
ứng dụng trong nhiều lĩnh vực khác nhau: hấp phụ, xúc tác, tổng hợp hữu cơ,
hóa dược,... Tuy nhiên, các vật liệu hydrotanxit được biến tính đồng thời bởi
Ti4+ và Fe3+ chưa được nhiều tác giả công bố. Với những lí do ở trên, chúng tôi
đã lựa chọn đề tài: "Tổng hợp, nghiên cứu đặc trưng cấu trúc của vật liệu FeTi-Hydrotanxit và ứng dụng làm xúc tác xử lý metylen xanh trong môi trường
nước". Kết quả nghiên cứu của đề tài sẽ góp phần lựa chọn ra các mẫu vật liệu
biến tính có hoạt tính quang xúc tác tốt dưới ánh sáng khả kiến và có thể ứng
dụng làm xúc tác để xử lý nước thải dệt nhuộm.
Trong khuôn khổ của đề tài luận văn này, chúng tui tập trung nghiên cứu
một số nội dung cơ bản sau đây:
- Tổng hợp được các mẫu Hydrotanxit biến tính đồng thời bởi Ti4+ và Fe3+.
- Xác định được đặc trưng cấu trúc của các vật liệu tổng hợp.
- Xác định được hoạt tính quang xúc tác của các vật liệu tổng hợp dưới
ánh sáng khả kiến trong phản ứng phân hủy metylen xanh và nước thải dệt
nhuộm. Đồng thời, chúng tui có thể tìm được các điều kiện tối ưu để tiến hành
phản ứng phân hủy các loại phẩm màu trên.
Chƣơng 1
TỔNG QUAN
1.1. Giới thiệu về vật liệu hydrotanxit
1.1.1. Thành phần, cấu trúc của hydrotanxit
Hydrotanxit là một khoáng chất tự nhiên, được gọi là đất sét anion, tạo
thành một lớp hợp chất ion dạng phiến (lớp) [12, 13, 19]. Nó chứa một lớp
hydroxit tích điện dương và các anion cân bằng điện tích giữa các lớp bên trong
cùng với các phân tử nước. Các hydrotanxit và các vật liệu biến tính của chúng
có công thức chung là [M(II)1-xM’ III x(OH)2](An-)x/n.mH2O, trong đó M(II) và
M’ III) là các cation hóa trị hai và hóa trị ba ở các vị trí bát diện trong các lớp
hydroxit. Trong các vật liệu hydrotanxit, x có thể có các giá trị trong khoảng
0,17 - 0,33, Xn- là một anion xen kẽ với điện tích âm n- và m là số phân tử nước.
Hình 1.1. Cấu trúc hydrotanxit (A) và hình ảnh của khoáng vật
hydrotanxit (B) với công thức là Mg6Al2CO3(OH)16·4(H2O)
Cation kim loại cấu tạo hydrotanxit, hydroxit lớp kép:
Nhiều bài báo đã công bố rằng các vật liệu hydrotanxit hay hydrotanxit
biến tính và cả các vật liệu hydroxit lớp kép LDHs đều chứa một ion hóa trị
hai (Mg, Fe, Ni, Zn, Co, Mn, Cd, Ca, Cu) và một cation hóa trị ba (Al, Fe, Ga,
Cr, V, In,… . Trong một số ít bài báo, các vật liệu LDHs có thể bao gồm một
(A) (B)
kim loại hóa trị I Li và một kim loại hóa trị III (Al) hay cặp kim loại hóa trị
II Co / Ti hóa trị IV), Zn – Ti – LDHs, Zn-Sn-LDH [13].
Các anion xen kẽ:
Các lớp xen giữa của hai lớp hydroxit đó là các anion và các phân tử
nước. Trong một số trường hợp, các anion xen kẽ là các anion của hợp chất hữu
cơ hay vô cơ.
Các anion xen kẽ có thể bao gồm các halogenua (Cl-, F-, Br-, I- hay các
anion vô cơ chứa oxi VD: Cacbonat, nitrat, sunfat,… , thậm chí là anion
CrO42-, VO43-, Cr2O42-, ... hay các anion hữu cơ, các anion phân tử sinh học
Aminoaxit, enzyme, protein, DNA,… .
1.1.2. Ứng dụng của hydrotanxit
Các vật liệu hydrotanxit, hydrotanxit biến tính và các hydroxit lớp kép có
nhiều đặc điểm đặc biệt: có nhiều lựa chọn các ion kim loại để tổng hợp vật
liệu, có thể tổng hợp các vật liệu với các anion lớp xen kẽ khác nhau để có
được những thuộc tính vật lý, hóa học đặc biệt… Ngoài ra, các vật liệu này có
diện tích bề mặt lớn có thể đến 800 m2/g , có đặc tính bazơ, có khả năng phân
tán tốt pha kim loại, có tính ổn định nhiệt chống lại sự thiêu kết, có khả năng tái
tạo cấu trúc lớp ban đầu (khả năng ghi nhớ cấu trúc . Vì thế, LDHs và các dẫn
xuất của chúng đã được sử dụng rộng rãi trong nhiều lĩnh vực khác nhau: làm
chất phụ gia trong các bề mặt siêu kỵ nước, lớp phủ chống ăn mòn, chất chống
cháy, xúc tác, xử lý nước và sản xuất nước tinh khiết, ứng dụng y sinh và trong
nhiều lĩnh vực khác xúc tác chuyển hóa năng lượng, phân giải nước sản xuất
hydro,… [19, 23].
1.2. Giới thiệu vật liệu Fe-Ti-hydrotanxit
1.2.1. Các phương pháp tổng hợp vật liệu
Các vật liệu hydrotanxit, hydrotanxit biến tính nói chung và các vật liệu
Fe-Ti-hydrotanxit nói riêng đều được tổng hợp theo những phương pháp cơ bản
sau đây [8, 17, 19]:
KẾT LUẬN VÀ KIẾN NGHỊ
1. Kết luận
Sau quá trình nghiên cứu, khảo sát, chúng tui có thể rút ra một số kết
luận sau đây:
1. Đã tổng hợp được 8 mẫu vật liệu hydrotanxit và hydrotanxit được biến
tính đồng thời bởi Ti4+ và Fe3+ theo phương pháp đồng kết tủa. Kết quả nghiên
cứu đặc trưng cấu trúc vật liệu cho thấy 4 mẫu vật liệu M1, M1.1 - M1.3 có
cấu trúc giống hydrotanxit nhưng độ kết tinh tinh thể hydrotanxit bị suy
giảm khi tăng tỉ lệ Fe3+, Ti4+ cấy vào lớp nền hydrotanxit. Cấu trúc
hydrotanxit không xuất hiện trên các mẫu vật liệu M1.4 - M1.7 khi tăng tỉ
lệ mol Ti từ 3,0 – 6,0. Trái lại, diện tích bề mặt BET tăng đáng kể khi tăng
tỉ lệ Ti4+ biến tính. Các mẫu vật liệu tổng hợp đều có bờ hấp thụ dịch
chuyển mạnh sang vùng ánh sáng khả kiến, đồng thời năng lượng vùng cấm
E
g giảm mạnh, dao động trong khoảng 3,06 eV (M1) - 2,10 eV (M1.7).
2. Một số mẫu vật liệu tổng hợp (M1.4 - M1.7) có hoạt tính hấp phụ rất
tốt đối với MB trong môi trường nước. Hiệu suất hấp phụ có thể đạt tới 93%
chỉ sau 30 phút ứng với MB 10 pPhần mềm và 92% sau khoảng 60 phút khuấy trong
bóng tối với MB 20 pPhần mềm (mẫu M1.6). Mặc dù, khả năng hấp phụ MB 10 ppm
không đáng kể (Hhp < 10% nhưng các mẫu vật liệu M1.1 - M1.3 đều có khả
năng phân hủy MB dưới ánh sáng khả kiến. Độ chuyển hóa MB 10 pPhần mềm trên
mẫu vật liệu M1.2 đạt khoảng 50% sau 240 phút chiếu sáng. Kết quả khảo sát
cho thấy hoạt tính xúc tác phụ thuộc vào tỉ lệ Fe : Ti và pH môi trường. Độ
chuyển hóa MB 10 pPhần mềm trên mẫu M1.2 có hoatjt ính xúc tác cao nhất có thể đạt
78% tại pH môi trường tối ưu bằng 8,0.
3. Mẫu vật liệu M1.2 có khả năng phân hủy các chất màu xanh trong
thành phần nước thải của làng nghề dệt chiếu cói thôn Vũ Hạ, xã An Vũ, huyện
Quỳnh Phụ, tỉnh Thái Bình chỉ trong thời gian rất ngắn (khoảng 30 phút . Tuy
nhiên, vật liệu này không có khả năng phân hủy các chất phẩm màu vàng có
trong thành phần của loại nước thải này.
2. Kiến nghị
Do thời gian nghiên cứu hạn hẹp, cùng với việc bản thân chưa quen với
công tác nghiên cứu khoa học nên đề tài chưa khảo sát được hết các điều kiện
tối ưu cho quá trình phân hủy MB trong nước, cũng như chưa nghiên cứu được
việc tái sử dụng xúc tác. Vì vậy, nếu có thể nghiên cứu tiếp theo, chúng tui tiếp
tục nghiên cứu những vẫn đề còn bỏ ngỏ.
riêng BET , thể tích mao quản, đường kính mao quản, diện tích và thể tích vi
mao quản [4, 6].
Thực nghiệm: Phương pháp BET được thực hiện trên máy TriStar II
Plus 2.03 tại Viện Hóa học – Viện Hàn lâm Khoa học và Công nghệ Việt Nam.
2.3.4. hương pháp phổ hấp thụ mẫu rắn (UV-Vis DRS)
Nguyên tắc phổ UV-Vis: Vật liệu khi bị kích thích bởi năng lượng ánh
sáng ở vùng tử ngoại hay khả kiến, khi đó điện tử sẽ chuyển từ vùng hóa trị
lên vùng dẫn, khi trở về trạng thái ban đầu điện tử giải phóng ra năng lượng
tương ứng với năng lượng vùng cấm (Eg được tính bằng công thức [4, 6]:
( )
. 1240
eV
h c
E
g
(2.3)
Trong đó nm là bước sóng tương ứng với năng lượng vùng cấm của
vật liệu nhận được từ phổ UV-Vis. Bước sóng được xác định bằng cách ngoại
suy phần dốc các đường cong phổ hấp thụ UV-Vis. Giao điểm bởi hai tiếp
tuyến tại các điểm uốn chiếu xuống trục hoành của phổ UV-Vis tương ứng
chính là bước sóng .
Thực nghiệm: Quang phổ UV-Vis mẫu rắn được xác định trên máy U-
4100 Spectrophotometer (Solid) tại khoa Hóa học – Trường Đại học Sư phạm –
Đại học Thái Nguyên.
2.4. Khảo sát khả năng hấp phụ và phân hủy MB trên các mẫu vật liệu
tổng hợp
2.4.1. Xâ dựng ường chuẩn xác ịnh nồng ộ M trong nước theo phương
pháp phổ hấp thụ phân tử UV-Vis
Pha dung dịch MB nồng độ 100 mg/L từ MB (Merck). Từ dung dịch
gốc, tiến hành pha loãng thành các dung dịch với nồng độ khác nhau, sau đó đo
độ hấp thụ phân tử (Abs) ở bước sóng 664 nm. Từ kết quả thu được có thể xây
dựng đường chuẩn biểu diễn sự phụ thuộc tuyến tính của nồng độ MB vào các
giá trị độ hấp thụ quang phân tử thu được [6].
Do Drive thay đổi chính sách, nên một số link cũ yêu cầu duyệt download. các bạn chỉ cần làm theo hướng dẫn.
Password giải nén nếu cần: ket-noi.com | Bấm trực tiếp vào Link để tải:
Tổng hợp, nghiên cứu đặc trưng cấu trúc của vật liệu fe ti hydrotanxit và ứng dụng làm xúc tác xử lý metylen xanh trong môi trường nước
Mục lục ...............................................................................................................iii
Danh mục các từ viết tắt trong luận văn.............................................................. v
Danh mục các bảng............................................................................................. vi
Danh mục các hình ............................................................................................ vii
MỞ ĐẦU............................................................................................................. 1
Chƣơng 1: TỔNG QUAN.................................................................................. 2
1.1. Giới thiệu về vật liệu hydrotanxit................................................................. 2
1.1.1. Thành phần, cấu trúc của hydrotanxit ....................................................... 2
1.1.2. Ứng dụng của hydrotanxit ......................................................................... 3
1.2. Giới thiệu vật liệu Fe-Ti-hydrotanxit ........................................................... 3
1.2.1. Các phương pháp tổng hợp vật liệu........................................................... 3
1.2.2. Một số phương pháp tổng hợp vật liệu hydrotanxit cấy Fe ...................... 4
1.3. Giới thiệu về metylen xanh .......................................................................... 6
1.4. Các phương pháp xử lý nước thải dệt nhuộm .............................................. 8
1.4.1. Thành phần của nước thải dệt nhuộm ....................................................... 8
1.4.2. Thực trạng ô nhiễm của làng nghề dệt nhuộm ở Việt Nam và tác hại.... 10
1.4.3. Một số phương pháp xử lý nước thải dệt nhuộm ................................... 11
1.5. Tình hình nghiên cứu trong và ngoài nước liên quan tới vật liệu Fe-Tihidrotanxit.......................................................................................................... 14
Chƣơng 2: THỰC NGHIỆM .......................................................................... 15
2.1. Hóa chất - dụng cụ...................................................................................... 15
2.1.1. Hóa chất................................................................................................... 15
2.1.2. Dụng cụ.................................................................................................... 15
2.2. Tổng hợp vật liệu xúc tác ........................................................................... 15
2.3. Các phương pháp nghiên cứu đặc trưng cấu trúc vật liệu.......................... 16
2.3.1. Phương pháp nhiễu xạ tia X (XRD) ........................................................ 16
2.3.2. Phương pháp hiển vi điện tử truyền qua TEM ..................................... 17
2.3.3. Phương pháp đ ng nhiệt hấp phụ-giải hấp phụ nitơ BET .................... 17
2.3.4. Phương pháp phổ hấp thụ mẫu rắn UV-Vis DRS)................................. 18
2.4. Khảo sát khả năng hấp phụ và phân hủy MB trên các mẫu vật liệu
tổng hợp ............................................................................................................ 18
2.4.1. Xây dựng đường chuẩn xác định nồng độ MB trong nước theo
phương pháp phổ hấp thụ phân tử UV-Vis ....................................................... 18
2.4.2. Khảo sát khả năng hấp phụ, phân hủy MB của các vật liệu tổng hợp .... 19
Chƣơng 3: KẾT QUẢ VÀ THẢO LUẬN...................................................... 23
3.1. Đặc trưng cấu trúc vật liệu xúc tác............................................................. 23
3.2. Ảnh TEM của các mẫu vật liệu tổng hợp................................................... 24
3.3. Kết quả phân tích đường đ ng nhiệt hấp phụ/giải hấp phụ nitơ BET
của các mẫu vật liệu tổng hợp ........................................................................... 25
3.4. Kết quả phổ UV-Vis DRS của các mẫu vật liệu tổng hợp ......................... 26
3.2. Kết quả khảo sát khả năng phân hủy MB trên các mẫu vật liệu tổng hợp ....... 27
3.2.1. Kết quả khảo sát khả năng hấp phụ MB của các vật liệu trong bóng tối........ 27
3.2.2. Kết quả khảo sát khả năng phân hủy MB trên các mẫu vật liệu tổng
hợp dưới ánh sáng LED..................................................................................... 31
3.2.3. Kết quả khảo sát khả năng xử lý nước thải làng nghề dệt nhuộm chiếu cói.. 35
KẾT LUẬN VÀ KIẾN NGHỊ......................................................................... 39
DANH MỤC CÔNG TRÌNH KHOA HỌC CỦA TÁC GIẢ LIÊN
QUAN ĐẾN LUẬN VĂN................................................................................ 41
TÀI LIỆU THAM KHẢO............................................................................... 42
PHỤ LỤC
MỞ ĐẦU
Môi trường nước ở Việt Nam đang bị ô nhiễm nghiêm trọng. Có nhiều
nguyên nhân gây ô nhiễm môi trường nước, trong đó có nước thải của các cơ
sở dệt nhuộm. Nếu nước thải dệt nhuộm phát thải từ các cơ sở sản xuất tiếp tục
không được xử lý và được thải trực tiếp ra môi trường sẽ gây ra những tác động
tiêu cực tới môi trường và sức khỏe con người. Vì vậy, yêu cầu đặt ra là chúng
ta phải có những giải pháp để khắc phục hậu quả trên.
Trong những năm gần đây, các hệ vật liệu trên cơ sở hydrotanxit đang
được nhiều nhà nghiên cứu trong và ngoài nước quan tâm. Từ các vật liệu cấu
trúc bruxit, người ta đã tổng hợp được nhiều loại vật liệu hydroxit kép, trong đó
có hydrotanxit. Các vật liệu hydrotanxit được biến tính để đáp ứng các yêu cầu
ứng dụng trong nhiều lĩnh vực khác nhau: hấp phụ, xúc tác, tổng hợp hữu cơ,
hóa dược,... Tuy nhiên, các vật liệu hydrotanxit được biến tính đồng thời bởi
Ti4+ và Fe3+ chưa được nhiều tác giả công bố. Với những lí do ở trên, chúng tôi
đã lựa chọn đề tài: "Tổng hợp, nghiên cứu đặc trưng cấu trúc của vật liệu FeTi-Hydrotanxit và ứng dụng làm xúc tác xử lý metylen xanh trong môi trường
nước". Kết quả nghiên cứu của đề tài sẽ góp phần lựa chọn ra các mẫu vật liệu
biến tính có hoạt tính quang xúc tác tốt dưới ánh sáng khả kiến và có thể ứng
dụng làm xúc tác để xử lý nước thải dệt nhuộm.
Trong khuôn khổ của đề tài luận văn này, chúng tui tập trung nghiên cứu
một số nội dung cơ bản sau đây:
- Tổng hợp được các mẫu Hydrotanxit biến tính đồng thời bởi Ti4+ và Fe3+.
- Xác định được đặc trưng cấu trúc của các vật liệu tổng hợp.
- Xác định được hoạt tính quang xúc tác của các vật liệu tổng hợp dưới
ánh sáng khả kiến trong phản ứng phân hủy metylen xanh và nước thải dệt
nhuộm. Đồng thời, chúng tui có thể tìm được các điều kiện tối ưu để tiến hành
phản ứng phân hủy các loại phẩm màu trên.
Chƣơng 1
TỔNG QUAN
1.1. Giới thiệu về vật liệu hydrotanxit
1.1.1. Thành phần, cấu trúc của hydrotanxit
Hydrotanxit là một khoáng chất tự nhiên, được gọi là đất sét anion, tạo
thành một lớp hợp chất ion dạng phiến (lớp) [12, 13, 19]. Nó chứa một lớp
hydroxit tích điện dương và các anion cân bằng điện tích giữa các lớp bên trong
cùng với các phân tử nước. Các hydrotanxit và các vật liệu biến tính của chúng
có công thức chung là [M(II)1-xM’ III x(OH)2](An-)x/n.mH2O, trong đó M(II) và
M’ III) là các cation hóa trị hai và hóa trị ba ở các vị trí bát diện trong các lớp
hydroxit. Trong các vật liệu hydrotanxit, x có thể có các giá trị trong khoảng
0,17 - 0,33, Xn- là một anion xen kẽ với điện tích âm n- và m là số phân tử nước.
Hình 1.1. Cấu trúc hydrotanxit (A) và hình ảnh của khoáng vật
hydrotanxit (B) với công thức là Mg6Al2CO3(OH)16·4(H2O)
Cation kim loại cấu tạo hydrotanxit, hydroxit lớp kép:
Nhiều bài báo đã công bố rằng các vật liệu hydrotanxit hay hydrotanxit
biến tính và cả các vật liệu hydroxit lớp kép LDHs đều chứa một ion hóa trị
hai (Mg, Fe, Ni, Zn, Co, Mn, Cd, Ca, Cu) và một cation hóa trị ba (Al, Fe, Ga,
Cr, V, In,… . Trong một số ít bài báo, các vật liệu LDHs có thể bao gồm một
(A) (B)
kim loại hóa trị I Li và một kim loại hóa trị III (Al) hay cặp kim loại hóa trị
II Co / Ti hóa trị IV), Zn – Ti – LDHs, Zn-Sn-LDH [13].
Các anion xen kẽ:
Các lớp xen giữa của hai lớp hydroxit đó là các anion và các phân tử
nước. Trong một số trường hợp, các anion xen kẽ là các anion của hợp chất hữu
cơ hay vô cơ.
Các anion xen kẽ có thể bao gồm các halogenua (Cl-, F-, Br-, I- hay các
anion vô cơ chứa oxi VD: Cacbonat, nitrat, sunfat,… , thậm chí là anion
CrO42-, VO43-, Cr2O42-, ... hay các anion hữu cơ, các anion phân tử sinh học
Aminoaxit, enzyme, protein, DNA,… .
1.1.2. Ứng dụng của hydrotanxit
Các vật liệu hydrotanxit, hydrotanxit biến tính và các hydroxit lớp kép có
nhiều đặc điểm đặc biệt: có nhiều lựa chọn các ion kim loại để tổng hợp vật
liệu, có thể tổng hợp các vật liệu với các anion lớp xen kẽ khác nhau để có
được những thuộc tính vật lý, hóa học đặc biệt… Ngoài ra, các vật liệu này có
diện tích bề mặt lớn có thể đến 800 m2/g , có đặc tính bazơ, có khả năng phân
tán tốt pha kim loại, có tính ổn định nhiệt chống lại sự thiêu kết, có khả năng tái
tạo cấu trúc lớp ban đầu (khả năng ghi nhớ cấu trúc . Vì thế, LDHs và các dẫn
xuất của chúng đã được sử dụng rộng rãi trong nhiều lĩnh vực khác nhau: làm
chất phụ gia trong các bề mặt siêu kỵ nước, lớp phủ chống ăn mòn, chất chống
cháy, xúc tác, xử lý nước và sản xuất nước tinh khiết, ứng dụng y sinh và trong
nhiều lĩnh vực khác xúc tác chuyển hóa năng lượng, phân giải nước sản xuất
hydro,… [19, 23].
1.2. Giới thiệu vật liệu Fe-Ti-hydrotanxit
1.2.1. Các phương pháp tổng hợp vật liệu
Các vật liệu hydrotanxit, hydrotanxit biến tính nói chung và các vật liệu
Fe-Ti-hydrotanxit nói riêng đều được tổng hợp theo những phương pháp cơ bản
sau đây [8, 17, 19]:
KẾT LUẬN VÀ KIẾN NGHỊ
1. Kết luận
Sau quá trình nghiên cứu, khảo sát, chúng tui có thể rút ra một số kết
luận sau đây:
1. Đã tổng hợp được 8 mẫu vật liệu hydrotanxit và hydrotanxit được biến
tính đồng thời bởi Ti4+ và Fe3+ theo phương pháp đồng kết tủa. Kết quả nghiên
cứu đặc trưng cấu trúc vật liệu cho thấy 4 mẫu vật liệu M1, M1.1 - M1.3 có
cấu trúc giống hydrotanxit nhưng độ kết tinh tinh thể hydrotanxit bị suy
giảm khi tăng tỉ lệ Fe3+, Ti4+ cấy vào lớp nền hydrotanxit. Cấu trúc
hydrotanxit không xuất hiện trên các mẫu vật liệu M1.4 - M1.7 khi tăng tỉ
lệ mol Ti từ 3,0 – 6,0. Trái lại, diện tích bề mặt BET tăng đáng kể khi tăng
tỉ lệ Ti4+ biến tính. Các mẫu vật liệu tổng hợp đều có bờ hấp thụ dịch
chuyển mạnh sang vùng ánh sáng khả kiến, đồng thời năng lượng vùng cấm
E
g giảm mạnh, dao động trong khoảng 3,06 eV (M1) - 2,10 eV (M1.7).
2. Một số mẫu vật liệu tổng hợp (M1.4 - M1.7) có hoạt tính hấp phụ rất
tốt đối với MB trong môi trường nước. Hiệu suất hấp phụ có thể đạt tới 93%
chỉ sau 30 phút ứng với MB 10 pPhần mềm và 92% sau khoảng 60 phút khuấy trong
bóng tối với MB 20 pPhần mềm (mẫu M1.6). Mặc dù, khả năng hấp phụ MB 10 ppm
không đáng kể (Hhp < 10% nhưng các mẫu vật liệu M1.1 - M1.3 đều có khả
năng phân hủy MB dưới ánh sáng khả kiến. Độ chuyển hóa MB 10 pPhần mềm trên
mẫu vật liệu M1.2 đạt khoảng 50% sau 240 phút chiếu sáng. Kết quả khảo sát
cho thấy hoạt tính xúc tác phụ thuộc vào tỉ lệ Fe : Ti và pH môi trường. Độ
chuyển hóa MB 10 pPhần mềm trên mẫu M1.2 có hoatjt ính xúc tác cao nhất có thể đạt
78% tại pH môi trường tối ưu bằng 8,0.
3. Mẫu vật liệu M1.2 có khả năng phân hủy các chất màu xanh trong
thành phần nước thải của làng nghề dệt chiếu cói thôn Vũ Hạ, xã An Vũ, huyện
Quỳnh Phụ, tỉnh Thái Bình chỉ trong thời gian rất ngắn (khoảng 30 phút . Tuy
nhiên, vật liệu này không có khả năng phân hủy các chất phẩm màu vàng có
trong thành phần của loại nước thải này.
2. Kiến nghị
Do thời gian nghiên cứu hạn hẹp, cùng với việc bản thân chưa quen với
công tác nghiên cứu khoa học nên đề tài chưa khảo sát được hết các điều kiện
tối ưu cho quá trình phân hủy MB trong nước, cũng như chưa nghiên cứu được
việc tái sử dụng xúc tác. Vì vậy, nếu có thể nghiên cứu tiếp theo, chúng tui tiếp
tục nghiên cứu những vẫn đề còn bỏ ngỏ.
riêng BET , thể tích mao quản, đường kính mao quản, diện tích và thể tích vi
mao quản [4, 6].
Thực nghiệm: Phương pháp BET được thực hiện trên máy TriStar II
Plus 2.03 tại Viện Hóa học – Viện Hàn lâm Khoa học và Công nghệ Việt Nam.
2.3.4. hương pháp phổ hấp thụ mẫu rắn (UV-Vis DRS)
Nguyên tắc phổ UV-Vis: Vật liệu khi bị kích thích bởi năng lượng ánh
sáng ở vùng tử ngoại hay khả kiến, khi đó điện tử sẽ chuyển từ vùng hóa trị
lên vùng dẫn, khi trở về trạng thái ban đầu điện tử giải phóng ra năng lượng
tương ứng với năng lượng vùng cấm (Eg được tính bằng công thức [4, 6]:
( )
. 1240
eV
h c
E
g
(2.3)
Trong đó nm là bước sóng tương ứng với năng lượng vùng cấm của
vật liệu nhận được từ phổ UV-Vis. Bước sóng được xác định bằng cách ngoại
suy phần dốc các đường cong phổ hấp thụ UV-Vis. Giao điểm bởi hai tiếp
tuyến tại các điểm uốn chiếu xuống trục hoành của phổ UV-Vis tương ứng
chính là bước sóng .
Thực nghiệm: Quang phổ UV-Vis mẫu rắn được xác định trên máy U-
4100 Spectrophotometer (Solid) tại khoa Hóa học – Trường Đại học Sư phạm –
Đại học Thái Nguyên.
2.4. Khảo sát khả năng hấp phụ và phân hủy MB trên các mẫu vật liệu
tổng hợp
2.4.1. Xâ dựng ường chuẩn xác ịnh nồng ộ M trong nước theo phương
pháp phổ hấp thụ phân tử UV-Vis
Pha dung dịch MB nồng độ 100 mg/L từ MB (Merck). Từ dung dịch
gốc, tiến hành pha loãng thành các dung dịch với nồng độ khác nhau, sau đó đo
độ hấp thụ phân tử (Abs) ở bước sóng 664 nm. Từ kết quả thu được có thể xây
dựng đường chuẩn biểu diễn sự phụ thuộc tuyến tính của nồng độ MB vào các
giá trị độ hấp thụ quang phân tử thu được [6].
Do Drive thay đổi chính sách, nên một số link cũ yêu cầu duyệt download. các bạn chỉ cần làm theo hướng dẫn.
Password giải nén nếu cần: ket-noi.com | Bấm trực tiếp vào Link để tải:
You must be registered for see links