Link tải luận văn miễn phí cho ae Kết nối
Mục lục
Trang
Lời mở đầu 2
Phần 1: tổng quan lý thuyết 4
I. Đặc trưng và tính chất của Fe/ZSM-5 4
1. Sơ lược về ZSM-5 4
2. Phương pháp tổng hợp zeolit ZSM-5 7
3. Các yếu tố ảnh hưởng đến quá trình tổng hợp 9
4. Tính chất của zeolit ZSM-5 11
5. Zeolit Fe/ZSM-5 20
II. ảnh hưởng của phenol đối với môi trường 24
1. Giới thiệu chung về phenol 24
2. Sự ô nhiễm môi trường do phenol 25
3. Các phương pháp xử lý 27
Phần 2: thực nghiệm 35
I. Tổng hợp zeolit Fe/ZSM-5 35
1. Nguyên liệu 35
2. Các bước tiến hành 35
II. Nghiên cứu đặc trưng tính chất lý hóa, cấu trúc của xúc tác 37
1. Phổ hấp thụ hồng ngoại (IR) 37
2. Nhiễu xạ Rơnghen (XRD) 38
3. Hiển vi điện tử quét (SEM) 39
III. Đánh giá hoạt tính xúc tác của Fe-ZSM-5 40
1. Sơ đồ phản ứng 40
2. Phân tích sản phẩm phản ứng bằng phương pháp HPLC 41
3. Phân tích chỉ số COD của thành phần sản phẩm phản ứng. 42
Phần 3: kết quả và thảo luận 43
II. Đặc trưng cấu trúc xúc tác Fe/ZSM-5 43
1. Nhận dạng sản phẩm bằng phổ hấp thụ hồng ngoại (IR) 43
2. Nhận dạng sản phẩm bằng kỹ thuật Rơnghen (XRD) 50
3. Nhận dạng sản phẩm bằng hiển vi điện tử quét (SEM) 52
III. Khả năng xúc tác của Fe-ZSM-5 cho phản ứng oxy hóa phenol trong dung dịch nước bằng H2O2 53
1. Oxy hóa phenol trong dung dịch nước bằng H2O2 53
2. Oxy hoá phenol trong dung dịch nước bằng H2O2 trên các xúc tác Fe-ZSM-5 khác nhau. 54
4. Kết quả phân tích COD 54
Phần 4: kết luận 57
Tài liệu tham khảo 58
Lời mở đầu
Hoá chất là phân ngành quan trọng của công nghiệp nói chung. Vì sự phát triển bền vững cần có cả quan điểm và hành động để tạo những biến đổi theo hướng phát triển tích cực cho ngành công nghiệp hoá chất. Thực tiễn sản xuất cho thấy, vấn đề môi trường và an toàn là hai yếu tố quan trọng quyết định sự tồn tại và phát triển của ngành công nghiệp này. Trên thế giới có nhiều hoá chất được sử dụng không đúng nguyên tắc đã gây ra những nguy cơ đối với môi trường và sức khoẻ con người. Các hoá chất này được thải ra môi trường bằng nhiều con đường khác nhau: khí thải, nước thải...
Phenol và dẫn xuất của chúng là một trong số những chất độc nguy hiểm, tồn tại lâu trong môi trường, có khả năng gây ra ung thư. Nước thải chứa phenol và các dẫn xuất của chúng chủ yếu bắt nguồn từ các ngành công nghiệp khác nhau: sơn, vecni, nhuộm, thuốc trừ sâu, lọc hoá dầu, khí hoá than, nhựa…Hàm lượng phenol có trong nước thải từ các nhà máy luyện than cốc từ 6,5 đến 8,5 g/lít, trong nước thải từ quy trình cacbon hoá than non 30 g/lít [4,5].
Cho đến nay một số công nghệ xử lý nước uống thường dùng clo để sát trùng. Nếu trong nước có một hàm lượng phenol nhất định thì các hợp chất phenol chứa clo sẽ hình thành làm cho nước có mùi vị lạ. Do đó, nhu cầu phân huỷ hoàn toàn phenol và các dẫn xuất của chúng thành CO2 và H2O hay chuyển hoá chúng về dạng có thể oxy hoá bằng phương pháp sinh học là hết sức cần thiết.
Hiện nay, có rất nhiều công trình nghiên cứu sử dụng các hệ xúc tác khác nhau để xử lý phenol và các dẫn xuất của chúng trong nước thải thành CO2 và H2O. Các kỹ thuật xử lý phenol hầu như đều sử dụng phương pháp đồng thể chứa các ion kim loại làm xúc tác (Fe2+, Cu2+,…). Hệ xúc tác Fenton với tác nhân oxy hoá là H2O2 là hệ xúc tác hữu hiệu để xử lý oxy hoá phenol trong nước thải. Nhưng việc sử dụng Fe cũng như các muối kim loại khác làm xúc tác đồng thể sẽ gặp rất nhiều khó khăn trong việc thu hồi và chính chúng cũng là tác nhân gây ô nhiễm thứ cấp.
Xuất phát từ các nguyên nhân đó, em đã tiến hành một số nghiên cứu ứng dụng zeolit Fe-ZSM-5 (với tỷ lệ Si/Fe khác nhau) và xem xét ảnh hưởng của thời gian tổng hợp đến cấu trúc và hoạt tính xúc tác Fe-ZSM-5 trong phản ứng oxy hoá phenol. Đây là xúc tác dị thể kiểu Fenton có khả năng ứng dụng trong việc xử lý các hợp chất hữu cơ gây ô nhiễm môi trường. Các kết quả nghiên cứu sẽ được trình bày chi tiết trong bản đồ án này.
Phần 1: tổng quan lý thuyết
I. Đặc trưng và tính chất của Fe/ZSM-5
1. Sơ lược về ZSM-5
Zeolit ZSM-5 được các nhà nghiên cứu hãng Mobil Oil tổng hợp đầu tiên năm 1972. Công thức hoá học của ZSM-5 có dạng:
Nan.Aln.SiO96-nO192.16H2O (n27)
Zeolit ZSM-5 thuộc họ vật liệu pentasil, mã cấu trúc quốc tế là MFI (Mobil Five). Các dữ liệu tinh thể học cơ bản của ZSM-5 như sau: Cấu trúc tinh thể cơ bản là octorhombic thuộc nhóm đối xứng Pnma với a=20,1 A0, b=19,9 A0, c=13,4 A0. Mạng tinh thể của ZSM-5 chứa các tứ diện TO4 (trong đó T là các nguyên tố nằm ở tâm tứ diện, có thể là Si hay Al), các tứ diện đó liên kết với nhau thành các đơn vị thứ cấp SBU (secondary unit building) dạng 5 cạnh: 5-1.
Do Drive thay đổi chính sách, nên một số link cũ yêu cầu duyệt download. các bạn chỉ cần làm theo hướng dẫn.
Password giải nén nếu cần: ket-noi.com | Bấm trực tiếp vào Link để tải:
Mục lục
Trang
Lời mở đầu 2
Phần 1: tổng quan lý thuyết 4
I. Đặc trưng và tính chất của Fe/ZSM-5 4
1. Sơ lược về ZSM-5 4
2. Phương pháp tổng hợp zeolit ZSM-5 7
3. Các yếu tố ảnh hưởng đến quá trình tổng hợp 9
4. Tính chất của zeolit ZSM-5 11
5. Zeolit Fe/ZSM-5 20
II. ảnh hưởng của phenol đối với môi trường 24
1. Giới thiệu chung về phenol 24
2. Sự ô nhiễm môi trường do phenol 25
3. Các phương pháp xử lý 27
Phần 2: thực nghiệm 35
I. Tổng hợp zeolit Fe/ZSM-5 35
1. Nguyên liệu 35
2. Các bước tiến hành 35
II. Nghiên cứu đặc trưng tính chất lý hóa, cấu trúc của xúc tác 37
1. Phổ hấp thụ hồng ngoại (IR) 37
2. Nhiễu xạ Rơnghen (XRD) 38
3. Hiển vi điện tử quét (SEM) 39
III. Đánh giá hoạt tính xúc tác của Fe-ZSM-5 40
1. Sơ đồ phản ứng 40
2. Phân tích sản phẩm phản ứng bằng phương pháp HPLC 41
3. Phân tích chỉ số COD của thành phần sản phẩm phản ứng. 42
Phần 3: kết quả và thảo luận 43
II. Đặc trưng cấu trúc xúc tác Fe/ZSM-5 43
1. Nhận dạng sản phẩm bằng phổ hấp thụ hồng ngoại (IR) 43
2. Nhận dạng sản phẩm bằng kỹ thuật Rơnghen (XRD) 50
3. Nhận dạng sản phẩm bằng hiển vi điện tử quét (SEM) 52
III. Khả năng xúc tác của Fe-ZSM-5 cho phản ứng oxy hóa phenol trong dung dịch nước bằng H2O2 53
1. Oxy hóa phenol trong dung dịch nước bằng H2O2 53
2. Oxy hoá phenol trong dung dịch nước bằng H2O2 trên các xúc tác Fe-ZSM-5 khác nhau. 54
4. Kết quả phân tích COD 54
Phần 4: kết luận 57
Tài liệu tham khảo 58
Lời mở đầu
Hoá chất là phân ngành quan trọng của công nghiệp nói chung. Vì sự phát triển bền vững cần có cả quan điểm và hành động để tạo những biến đổi theo hướng phát triển tích cực cho ngành công nghiệp hoá chất. Thực tiễn sản xuất cho thấy, vấn đề môi trường và an toàn là hai yếu tố quan trọng quyết định sự tồn tại và phát triển của ngành công nghiệp này. Trên thế giới có nhiều hoá chất được sử dụng không đúng nguyên tắc đã gây ra những nguy cơ đối với môi trường và sức khoẻ con người. Các hoá chất này được thải ra môi trường bằng nhiều con đường khác nhau: khí thải, nước thải...
Phenol và dẫn xuất của chúng là một trong số những chất độc nguy hiểm, tồn tại lâu trong môi trường, có khả năng gây ra ung thư. Nước thải chứa phenol và các dẫn xuất của chúng chủ yếu bắt nguồn từ các ngành công nghiệp khác nhau: sơn, vecni, nhuộm, thuốc trừ sâu, lọc hoá dầu, khí hoá than, nhựa…Hàm lượng phenol có trong nước thải từ các nhà máy luyện than cốc từ 6,5 đến 8,5 g/lít, trong nước thải từ quy trình cacbon hoá than non 30 g/lít [4,5].
Cho đến nay một số công nghệ xử lý nước uống thường dùng clo để sát trùng. Nếu trong nước có một hàm lượng phenol nhất định thì các hợp chất phenol chứa clo sẽ hình thành làm cho nước có mùi vị lạ. Do đó, nhu cầu phân huỷ hoàn toàn phenol và các dẫn xuất của chúng thành CO2 và H2O hay chuyển hoá chúng về dạng có thể oxy hoá bằng phương pháp sinh học là hết sức cần thiết.
Hiện nay, có rất nhiều công trình nghiên cứu sử dụng các hệ xúc tác khác nhau để xử lý phenol và các dẫn xuất của chúng trong nước thải thành CO2 và H2O. Các kỹ thuật xử lý phenol hầu như đều sử dụng phương pháp đồng thể chứa các ion kim loại làm xúc tác (Fe2+, Cu2+,…). Hệ xúc tác Fenton với tác nhân oxy hoá là H2O2 là hệ xúc tác hữu hiệu để xử lý oxy hoá phenol trong nước thải. Nhưng việc sử dụng Fe cũng như các muối kim loại khác làm xúc tác đồng thể sẽ gặp rất nhiều khó khăn trong việc thu hồi và chính chúng cũng là tác nhân gây ô nhiễm thứ cấp.
Xuất phát từ các nguyên nhân đó, em đã tiến hành một số nghiên cứu ứng dụng zeolit Fe-ZSM-5 (với tỷ lệ Si/Fe khác nhau) và xem xét ảnh hưởng của thời gian tổng hợp đến cấu trúc và hoạt tính xúc tác Fe-ZSM-5 trong phản ứng oxy hoá phenol. Đây là xúc tác dị thể kiểu Fenton có khả năng ứng dụng trong việc xử lý các hợp chất hữu cơ gây ô nhiễm môi trường. Các kết quả nghiên cứu sẽ được trình bày chi tiết trong bản đồ án này.
Phần 1: tổng quan lý thuyết
I. Đặc trưng và tính chất của Fe/ZSM-5
1. Sơ lược về ZSM-5
Zeolit ZSM-5 được các nhà nghiên cứu hãng Mobil Oil tổng hợp đầu tiên năm 1972. Công thức hoá học của ZSM-5 có dạng:
Nan.Aln.SiO96-nO192.16H2O (n27)
Zeolit ZSM-5 thuộc họ vật liệu pentasil, mã cấu trúc quốc tế là MFI (Mobil Five). Các dữ liệu tinh thể học cơ bản của ZSM-5 như sau: Cấu trúc tinh thể cơ bản là octorhombic thuộc nhóm đối xứng Pnma với a=20,1 A0, b=19,9 A0, c=13,4 A0. Mạng tinh thể của ZSM-5 chứa các tứ diện TO4 (trong đó T là các nguyên tố nằm ở tâm tứ diện, có thể là Si hay Al), các tứ diện đó liên kết với nhau thành các đơn vị thứ cấp SBU (secondary unit building) dạng 5 cạnh: 5-1.
Do Drive thay đổi chính sách, nên một số link cũ yêu cầu duyệt download. các bạn chỉ cần làm theo hướng dẫn.
Password giải nén nếu cần: ket-noi.com | Bấm trực tiếp vào Link để tải:
You must be registered for see links