Link tải luận văn miễn phí cho ae Kết nối
Luận văn ThS. Hóa môi trường -- Trường Đại học Khoa học Tự nhiên. Đại học Quốc gia Hà Nội, 2012
Tìm hiểu về vật liệu nano và phương pháp chế tạo, ống nano cacbon, vật liệu gốm xốp; ô nhiễm asen và phương pháp xử lý. Khảo sát chi tiết các điều kiện thích hợp để xây dựng quy trình chế tạo vật liệu gốm xốp. Sử dụng các phương pháp vật lý và hóa lý hiện đại (SEM, BET) để xác định đặc tính của sản phẩm trước và sau khi gắn (nano cacbon) CNT. Khảo sát khả năng hấp phụ Asen trong môi trường nước của vật liệu chế tạo được
Chương 1: TỔNG QUAN......................................................................................2
1.1. Vật liệu........................................................................................................2
1.1.1. Vật liệu nano và phương pháp chế tạo.................................................2
1.1.2. Ống nano cacbon (CNT) .....................................................................6
1.1.2. Vật liệu gốm xốp (Ceramic)................................................................13
1.2. Ô nhiễm Asen và phương pháp xử lí .......................................................13
1.2.1. Dạng tồn tại của As trong tự nhiên ....................................................13
1.2.2 Độc tính của As ...................................................................................17
1.2.3 Tình trạng ô nhiễm As.........................................................................19
1.2.4. Một số công nghệ xử lý ô nhiễm As ...................................................23
Chương 2: THỰC NGHIỆM ..............................................................................26
2.1. Mục tiêu và nội dung nghiên cứu.............................................................26
2.1.1 Mục tiêu nghiên cứu ...........................................................................26
2.1.2 Nội dung nghiên cứu...........................................................................26
2.2. Hóa chất, dụng cụ.....................................................................................26
2.2.1 Dụng cụ...............................................................................................26
2.2.2 Hóa chất và vật liệu.............................................................................26
2.3. Các phương pháp đánh giá đặc tính của vật liệu hấp phụ .....................27
2.3.1 Phương pháp tính toán dung lượng hấp phụ cực đại .........................27
2.3.2 Phương pháp hiển vi điện tử quét SEM ..............................................29
2.3.3 Phương pháp xác định diện tích bề mặt..............................................31
2.4. Kỹ thuật thực hiện....................................................................................33
2.5. Chế tạo xúc tác..........................................................................................33
2.6. Chế tạo gốm xốp .......................................................................................36
2.7. Chế tạo Gốm/CNT....................................................................................38
2.7.1. Chế tạo CNT trên gốm xốp .............................................................38
2.7.2. Khảo sát khả năng hấp phụ As của vật liệu....................................41
Chương 3: KẾT QUẢ VÀ THẢO LUẬN...........................................................42
3.1. Chế tạo vật liệu .........................................................................................42
3.1.1. Chế tạo xúc tác ...................................................................................42
3.1.2. Chế tạo gốm xốp.................................................................................42
3.1.3.Chế tạo CNT trên gốm xốp..................................................................48
3.2. Khảo sát khả năng hấp phụ As của vật liệu ............................................56
KẾT LUẬN..........................................................................................................60
TÀI LIỆU THAM KHẢO...................................................................................61
A
m là diện tích mà một phân tử chất bị hấp phụ chiếm trên bề mặt.
2.4. Kỹ thuật thực hiện
- Thực hiện quá trình tổng hợp xúc tác theo phương pháp cháy ướt trên thiết
bị liên tục
- Kỹ thuật chế tạo các vật liệu gốm xốp (ceramic),
- Gắn CNT lên trên gốm xốp bằng phương pháp CVD sử dụng khí
hidrocacbon
- Kỹ thuật sử dụng vật tư hóa chất và thiết bị thí nghiệm: lò nung, thiết bị
điều chế CNT bằng phương pháp CVD.
2.5. Chế tạo xúc tác
Xúc tác để chế tạo nano cacbon được sử dụng là các oxit kim loại hay hỗn
hợp oxit kim loại. Có nhiều phương pháp có thể sử dụng để điều chế xúc tác như:
Phương pháp đồng kết tủa, phương pháp thủy nhiệt...Trong bản luận văn này chúng
tui sử dụng phương pháp cháy ướt trên thiết bị liên tục (phương pháp này được thực
hiện bởi nhóm nghiên cứu của Viện Hóa học Vật liệu/Viện khoa hoc và công nghệ
quân sự).
Bản chất của phương pháp cháy ướt là chất xúc tác được đưa lên chất mang
là các oxit kim loại như: Al2O3, MgO, SiO2... Các chất có hoạt tính xúc tác là những
kim loại như Fe, Co, Ni…có kích thước nano. Để chế tạo xúc tác theo phương pháp
cháy ướt, đầu tiên chuẩn bị dung dịch muối nitrat của các kim loại chuyển tiếp (Fe,
Co, Ni…), muối nitrat của kim loại sử dụng làm chất mang (Ca, Mg, Al…) và các
chất khử thường được sử dụng: (NH2CH2COOH, C6H8O7, (NH2)2CO, C2H2O4).
Phản ứng diễn ra tức thì ở nhiệt độ cao 500-550oC, khí và hơi nước được thoát ra
một cách nhanh chóng. Bằng phương pháp này cho phép thu được chất xúc tác với
kích thước đồng nhất, diện tích bề mặt riêng lớn và tỉ trọng thấp. Mấu chốt của
phương pháp là chuẩn bị dung dịch của các muối nitrat và dung dịch chất khử phù
hợp với các tỉ lệ được xác định. Hỗn hợp dung dịch được đưa vào trong khu vực
phản ứng một cách liên tục, tại khu vực phản ứng nhiệt độ luôn được duy trì trong
khoảng 300-400 oC. Phản ứng diễn ra rất mãnh liệt và kèm theo lượng khí thoát ra,
sản phẩm thu hồi một cách liên tục. Xúc tác cho quá trình tổng hợp ống nano
cacbon thường được sử dụng là Co/MgO, Ni/MgO, Fe/MgO hay phức của nhiều
oxit kim loại như Co,Mo/MgO; Fe,Mo/MgO, sản phẩm tạo thành là dung dịch rắn
với kích cỡ nano.
Phương trình phản ứng hóa học để điều chế xúc tác như sau:
M(NO3)2 + 5C2H2O4 MO + 10CO2 + 5H2O + N2
9M(NO3)2 + 5C6H8O4 9MO + 30CO2 + 20H2O + 9N2
9M(NO3)2 + 10NH2CH2COOH 9MO + 20CO2 + 25H2O + 14N2
M: là kim loại Mg, Ni, Co
Đối với Fe, Al thì theo phương trình phản ứng sau:
6M(NO3)3 + 5C6H8O7 → 3M2O3 + 30CO2 + 20H2O + 9N2
6M(NO3)3 + 10NH2CH2COOH → 3M2O3 + 20CO2 + 2H2O + 1N2
2M(NO3)3 + 5(NH2)2CO → M2O3 + 5CO2 + 10H2O + 8N2
Sơ đồ công nghệ để chế tạo xúc tác theo phương pháp cháy ướt gồm: bơm
nguyên liệu; ống thủy tinh chịu nhiệt; bộ phận gia nhiệt: cyclone, được mô như hình 2.6.
Hình 2.6. Sơ đồ thiết bị quá trình tổng hợp xúc tác: 1-Ống thủy tinh chịu
nhiệt; 2-Thiết bị gia nhiệt; 3-Cyclone
Từ sơ đồ nguyên lý, thiết bị tổng hợp xúc tác theo phương pháp cháy ướt
trên thiết bị liên tục được chế tạo (hình 2.7).
Hình 2.7. Thiết bị chế tạo xúc tác bằng phương pháp bằng phương pháp cháy ướt
(PTN Viện Hóa học vật liệu)
Để chế tạo xúc tác tiến hành như sau: cân chính xác các lượng hóa chất để
chế tạo xúc tác cũng như chất mang, hòa tan trong một lượng nước vừa đủ (có thể
tăng khả năng hòa tan của hỗn hợp bằng cách gia nhiệt <100oC). Sau khi tan hết,
hỗn hợp được đưa vào lò phản ứng dưới sự hỗ trợ của áp lực để hỗn hợp phản ứng
được đưa vào lò ở dạng sương mù. Ống thủy tinh thạch anh được thiết kế với hệ
thống mô tơ có thể quay với tốc độ 20 - 30 vòng /phút. Để thu được sản phẩm tạo
thành và đuổi hết khí do quá trình phân hủy của nguyên liệu đã sử dụng thiết bị thu
hồi dạng cyclone có gắn hệ thống quạt hút. Sản phẩm tạo thành được sa lắng xuống
nhờ tự trọng và được thu trong bình chứa.
Sản phẩm tạo thành được kiểm tra đo đạc một số chức năng và chỉ tiêu như:
tỉ trọng; diện tích bề mặt; kích thước hạt.
Những yếu tố ảnh hưởng đến chất lượng của chất xúc tác là: kích thước hạt,
tỉ trọng, diện tích bề mặt, tỉ lệ thành phần của các oxit kim loại. Một trong những
yếu tố đánh giá sơ bộ chất lượng của chất xúc tác là tỉ trọng.
Do Drive thay đổi chính sách, nên một số link cũ yêu cầu duyệt download. các bạn chỉ cần làm theo hướng dẫn.
Password giải nén nếu cần: ket-noi.com | Bấm trực tiếp vào Link để tải:
Luận văn ThS. Hóa môi trường -- Trường Đại học Khoa học Tự nhiên. Đại học Quốc gia Hà Nội, 2012
Tìm hiểu về vật liệu nano và phương pháp chế tạo, ống nano cacbon, vật liệu gốm xốp; ô nhiễm asen và phương pháp xử lý. Khảo sát chi tiết các điều kiện thích hợp để xây dựng quy trình chế tạo vật liệu gốm xốp. Sử dụng các phương pháp vật lý và hóa lý hiện đại (SEM, BET) để xác định đặc tính của sản phẩm trước và sau khi gắn (nano cacbon) CNT. Khảo sát khả năng hấp phụ Asen trong môi trường nước của vật liệu chế tạo được
Chương 1: TỔNG QUAN......................................................................................2
1.1. Vật liệu........................................................................................................2
1.1.1. Vật liệu nano và phương pháp chế tạo.................................................2
1.1.2. Ống nano cacbon (CNT) .....................................................................6
1.1.2. Vật liệu gốm xốp (Ceramic)................................................................13
1.2. Ô nhiễm Asen và phương pháp xử lí .......................................................13
1.2.1. Dạng tồn tại của As trong tự nhiên ....................................................13
1.2.2 Độc tính của As ...................................................................................17
1.2.3 Tình trạng ô nhiễm As.........................................................................19
1.2.4. Một số công nghệ xử lý ô nhiễm As ...................................................23
Chương 2: THỰC NGHIỆM ..............................................................................26
2.1. Mục tiêu và nội dung nghiên cứu.............................................................26
2.1.1 Mục tiêu nghiên cứu ...........................................................................26
2.1.2 Nội dung nghiên cứu...........................................................................26
2.2. Hóa chất, dụng cụ.....................................................................................26
2.2.1 Dụng cụ...............................................................................................26
2.2.2 Hóa chất và vật liệu.............................................................................26
2.3. Các phương pháp đánh giá đặc tính của vật liệu hấp phụ .....................27
2.3.1 Phương pháp tính toán dung lượng hấp phụ cực đại .........................27
2.3.2 Phương pháp hiển vi điện tử quét SEM ..............................................29
2.3.3 Phương pháp xác định diện tích bề mặt..............................................31
2.4. Kỹ thuật thực hiện....................................................................................33
2.5. Chế tạo xúc tác..........................................................................................33
2.6. Chế tạo gốm xốp .......................................................................................36
2.7. Chế tạo Gốm/CNT....................................................................................38
2.7.1. Chế tạo CNT trên gốm xốp .............................................................38
2.7.2. Khảo sát khả năng hấp phụ As của vật liệu....................................41
Chương 3: KẾT QUẢ VÀ THẢO LUẬN...........................................................42
3.1. Chế tạo vật liệu .........................................................................................42
3.1.1. Chế tạo xúc tác ...................................................................................42
3.1.2. Chế tạo gốm xốp.................................................................................42
3.1.3.Chế tạo CNT trên gốm xốp..................................................................48
3.2. Khảo sát khả năng hấp phụ As của vật liệu ............................................56
KẾT LUẬN..........................................................................................................60
TÀI LIỆU THAM KHẢO...................................................................................61
A
m là diện tích mà một phân tử chất bị hấp phụ chiếm trên bề mặt.
2.4. Kỹ thuật thực hiện
- Thực hiện quá trình tổng hợp xúc tác theo phương pháp cháy ướt trên thiết
bị liên tục
- Kỹ thuật chế tạo các vật liệu gốm xốp (ceramic),
- Gắn CNT lên trên gốm xốp bằng phương pháp CVD sử dụng khí
hidrocacbon
- Kỹ thuật sử dụng vật tư hóa chất và thiết bị thí nghiệm: lò nung, thiết bị
điều chế CNT bằng phương pháp CVD.
2.5. Chế tạo xúc tác
Xúc tác để chế tạo nano cacbon được sử dụng là các oxit kim loại hay hỗn
hợp oxit kim loại. Có nhiều phương pháp có thể sử dụng để điều chế xúc tác như:
Phương pháp đồng kết tủa, phương pháp thủy nhiệt...Trong bản luận văn này chúng
tui sử dụng phương pháp cháy ướt trên thiết bị liên tục (phương pháp này được thực
hiện bởi nhóm nghiên cứu của Viện Hóa học Vật liệu/Viện khoa hoc và công nghệ
quân sự).
Bản chất của phương pháp cháy ướt là chất xúc tác được đưa lên chất mang
là các oxit kim loại như: Al2O3, MgO, SiO2... Các chất có hoạt tính xúc tác là những
kim loại như Fe, Co, Ni…có kích thước nano. Để chế tạo xúc tác theo phương pháp
cháy ướt, đầu tiên chuẩn bị dung dịch muối nitrat của các kim loại chuyển tiếp (Fe,
Co, Ni…), muối nitrat của kim loại sử dụng làm chất mang (Ca, Mg, Al…) và các
chất khử thường được sử dụng: (NH2CH2COOH, C6H8O7, (NH2)2CO, C2H2O4).
Phản ứng diễn ra tức thì ở nhiệt độ cao 500-550oC, khí và hơi nước được thoát ra
một cách nhanh chóng. Bằng phương pháp này cho phép thu được chất xúc tác với
kích thước đồng nhất, diện tích bề mặt riêng lớn và tỉ trọng thấp. Mấu chốt của
phương pháp là chuẩn bị dung dịch của các muối nitrat và dung dịch chất khử phù
hợp với các tỉ lệ được xác định. Hỗn hợp dung dịch được đưa vào trong khu vực
phản ứng một cách liên tục, tại khu vực phản ứng nhiệt độ luôn được duy trì trong
khoảng 300-400 oC. Phản ứng diễn ra rất mãnh liệt và kèm theo lượng khí thoát ra,
sản phẩm thu hồi một cách liên tục. Xúc tác cho quá trình tổng hợp ống nano
cacbon thường được sử dụng là Co/MgO, Ni/MgO, Fe/MgO hay phức của nhiều
oxit kim loại như Co,Mo/MgO; Fe,Mo/MgO, sản phẩm tạo thành là dung dịch rắn
với kích cỡ nano.
Phương trình phản ứng hóa học để điều chế xúc tác như sau:
M(NO3)2 + 5C2H2O4 MO + 10CO2 + 5H2O + N2
9M(NO3)2 + 5C6H8O4 9MO + 30CO2 + 20H2O + 9N2
9M(NO3)2 + 10NH2CH2COOH 9MO + 20CO2 + 25H2O + 14N2
M: là kim loại Mg, Ni, Co
Đối với Fe, Al thì theo phương trình phản ứng sau:
6M(NO3)3 + 5C6H8O7 → 3M2O3 + 30CO2 + 20H2O + 9N2
6M(NO3)3 + 10NH2CH2COOH → 3M2O3 + 20CO2 + 2H2O + 1N2
2M(NO3)3 + 5(NH2)2CO → M2O3 + 5CO2 + 10H2O + 8N2
Sơ đồ công nghệ để chế tạo xúc tác theo phương pháp cháy ướt gồm: bơm
nguyên liệu; ống thủy tinh chịu nhiệt; bộ phận gia nhiệt: cyclone, được mô như hình 2.6.
Hình 2.6. Sơ đồ thiết bị quá trình tổng hợp xúc tác: 1-Ống thủy tinh chịu
nhiệt; 2-Thiết bị gia nhiệt; 3-Cyclone
Từ sơ đồ nguyên lý, thiết bị tổng hợp xúc tác theo phương pháp cháy ướt
trên thiết bị liên tục được chế tạo (hình 2.7).
Hình 2.7. Thiết bị chế tạo xúc tác bằng phương pháp bằng phương pháp cháy ướt
(PTN Viện Hóa học vật liệu)
Để chế tạo xúc tác tiến hành như sau: cân chính xác các lượng hóa chất để
chế tạo xúc tác cũng như chất mang, hòa tan trong một lượng nước vừa đủ (có thể
tăng khả năng hòa tan của hỗn hợp bằng cách gia nhiệt <100oC). Sau khi tan hết,
hỗn hợp được đưa vào lò phản ứng dưới sự hỗ trợ của áp lực để hỗn hợp phản ứng
được đưa vào lò ở dạng sương mù. Ống thủy tinh thạch anh được thiết kế với hệ
thống mô tơ có thể quay với tốc độ 20 - 30 vòng /phút. Để thu được sản phẩm tạo
thành và đuổi hết khí do quá trình phân hủy của nguyên liệu đã sử dụng thiết bị thu
hồi dạng cyclone có gắn hệ thống quạt hút. Sản phẩm tạo thành được sa lắng xuống
nhờ tự trọng và được thu trong bình chứa.
Sản phẩm tạo thành được kiểm tra đo đạc một số chức năng và chỉ tiêu như:
tỉ trọng; diện tích bề mặt; kích thước hạt.
Những yếu tố ảnh hưởng đến chất lượng của chất xúc tác là: kích thước hạt,
tỉ trọng, diện tích bề mặt, tỉ lệ thành phần của các oxit kim loại. Một trong những
yếu tố đánh giá sơ bộ chất lượng của chất xúc tác là tỉ trọng.
Do Drive thay đổi chính sách, nên một số link cũ yêu cầu duyệt download. các bạn chỉ cần làm theo hướng dẫn.
Password giải nén nếu cần: ket-noi.com | Bấm trực tiếp vào Link để tải:
You must be registered for see links